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    近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)楊上峰教授課題組通過高溫電弧放電法和高效液相色譜合成并分離了異構(gòu)體純的VSc2C@Ih(7)-C80, VSc2C@D5h(6)-C80和VSc2C@D3h(5)-C78，并且通過單晶X射線衍射技術(shù)確定了它們的晶體結(jié)構(gòu)，其中后兩種單晶結(jié)構(gòu)是非Ih(7)-C80碳籠異構(gòu)體的三金屬μ3-獨(dú)碳團(tuán)簇富勒烯的首次報(bào)道，相關(guān)成果以“Astabilization rule for metal carbido cluster bearing μ3-carbidosingle-atom-ligand encapsulated in carbon cage”為題于2024年1月2日發(fā)表在《NatureCommunications》上。

   基于單個(gè)碳原子配體（獨(dú)碳）的金屬獨(dú)碳化合物（例如，固氮酶活性位點(diǎn)（Fe7MoS9C））提供了多相催化中吸附碳原子的理想模型。作為最簡(jiǎn)單的金屬獨(dú)碳化合物，內(nèi)嵌三金屬獨(dú)碳團(tuán)簇富勒烯（trimetallic μ3-carbido clusterfullerenes，簡(jiǎn)寫為μ3-CCFs）是一種特殊的內(nèi)嵌金屬富勒烯，第一例μ3-CCF為2014年報(bào)道的TiLu2C@Ih(7)-C80，其結(jié)構(gòu)特點(diǎn)為獨(dú)碳原子配體與過渡金屬Ti形成Ti=C雙鍵，而與稀土金屬Lu則形成單鍵。雖然目前文獻(xiàn)中已報(bào)道了十余例μ3-CCFs，但只有少數(shù)幾例的分子結(jié)構(gòu)通過單晶X射線衍射技術(shù)得到了證實(shí)，而且內(nèi)嵌的非稀土金屬僅限于過渡金屬鈦（Ti）和錒系金屬鈾（U）。因此，探索基于其他非稀土金屬的新型μ3-CCFs，并建立一個(gè)通用規(guī)則闡明其所內(nèi)嵌的金屬獨(dú)碳團(tuán)簇的穩(wěn)定化機(jī)制是十分必要的。

本項(xiàng)研究團(tuán)隊(duì)首次合成并表征了基于第三種非稀土金屬（釩）的內(nèi)嵌三金屬獨(dú)碳團(tuán)簇富勒烯VSc₂C@I_h(7)-C₈₀, VSc₂C@D_5h(6)-C₈₀和VSc₂C@D_3h(5)-C₇₈，其中后兩種單晶結(jié)構(gòu)是非I_h(7)-C₈₀碳籠異構(gòu)體的三金屬μ₃-獨(dú)碳團(tuán)簇富勒烯的首次報(bào)道，并且提出了補(bǔ)充八電子規(guī)則作為三金屬μ₃-獨(dú)碳團(tuán)簇富勒烯的穩(wěn)定規(guī)則。該規(guī)則的建立對(duì)于金屬獨(dú)碳化物的穩(wěn)定性研究和拓展新型獨(dú)碳團(tuán)簇富勒烯具有指導(dǎo)意義。

               論文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-44567-3